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固定化催化剂竟然可减少电催化二氧化碳的排放

具有化学稳定性和结构可调性的明确定义的金属络合物是一类有前景的电催化CO 2还原(ECR)催化剂,尤其是固定化的金属酞菁。

然而,未取代的金属酞菁的强分子间π-π堆积相互作用通常导致明显的聚集,低溶解度,并因此通常在支撑表面上具有不均匀和多层的沉积而无法控制的组装,从而严重减少了可及的活性位点。

因此,开发具有可控的组装行为和可调节的表面润湿性以实现优异的ECR性能的非聚集金属酞菁催化剂仍然是一个挑战。

中国科学院福建物质结构研究所的朱其龙教授带领的研究小组在《应用催化:环境》一书上发表了一篇文章,报道了一种极具活性和选择性的固定化吡咯二壬基镍酞菁(PyNiPc)催化剂。 ECR。

该催化剂是通过内置的吡咯烷酮基团辅助的组装/固定策略构建的,并提出了PyNiPc在碳纳米管上的单分子水平分散,以实现Ni-N4活性位点的高表面密度。

研究人员发现,所得催化剂(PyNiPc / CNT)可以在电催化 CO 2还原中主要产生CO,在很宽的电位范围内提供近100%的法拉第效率,并在–0.88时获得高达640 的超高CO / H 2体积比V vs.可逆氢电极(RHE)。

此外,他们发现在0.67 V过电势下连续计时电流法测试10 h后,CO 的电流密度和法拉第效率没有显着降低。

此外,实验结果表明PyNiPc / CNT对ECR的高活性源于PyNiPc与CNT之间的单分子协同催化作用,并且内置的吡咯烷酮基团在促进酞菁分散和催化中也起着重要作用。

该研究提出了一种充分利用镍酞菁镍优异内在活性的新策略,并为开发用于CO 2还原和其他电化学技术的高效稳定的电催化剂提供了有价值的指导。

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