未来贵金属燃料设计,可实现更高效更安全的核能生产

PNNL的研究人员正在消除围绕核燃料中某些金属颗粒行为之谜,该小组的发现可以改善未来的燃料设计,以实现更高效,更安全的核能生产。

在最近的一项实验中,研究人员将二氧化铀燃料中含碲的颗粒与随后形成和破裂的高压气泡联系起来,破裂会损坏燃料及其保护性外层,即包层。

该团队的实验是由PNNL的核过程科学计划(NPSI)赞助的。这项研究是由NPSI资助的一系列研究中的最新研究,这些研究对核反应堆运行期间贵金属相(NMP)颗粒在核燃料中的行为产生了见解。

从调查开始

  • 从历史上看,在整个用过的核燃料中发现的微小NMP颗粒被认为由五种金属组成:钌,钼,钯,tech和铑。几年前,NPSI研究人员发现了第六种金属碲。
  • 随后的研究也首次报道了在与燃料接触面附近的燃料锆包层中发现这些颗粒的情况。根据这一发现,研究人员推测,破裂的气泡是将颗粒推入覆层的原因。
  • PNNL化学家Jon Schwantes认为:“ NPSI的工作极大地增加了有关贵金属相颗粒的信息。” Schwantes领导NPSI的核安全研究重点,并且是最近发表的论文的主要作者,“废核燃料中的一种新的非扩散气泡生产路线:对裂变气体释放,包壳腐蚀和下一代燃料设计的影响”。

从颗粒到气泡

  • 为了进行最新的实验,研究小组使用了1979年至1992年期间在商业反应堆中辐照过的乏燃料样品。他们在PNNL放射化学加工实验室中使用了多种仪器来表征样品,包括扫描和透射电子显微镜,均配有能量色散X射线光谱。
  • 该团队还使用了橡树岭同位素生成和耗竭代码计算机程序来模拟NMP粒子中碲同位素随时间的活化和衰减。然后,研究人员将这些结果与他们先前发表的实验测量结果进行了比较。
  • 为了检验泡沫破裂的假设,研究小组使用了从弹道学界借来的简单的物理连续模型。当气泡破裂后从燃料中喷出并进入包层时,该方法可以指示出颗粒的能量和渗透性。

研究结论

  • 在用过的燃料中,碲和钯可能是首先结合并沉淀的组分,从而促进了其他NMP颗粒的形成和生长。
  • 在形成的几个小时内,碲原子衰减为稳定的氙,最终在NMP颗粒附近形成气泡。
  • 氙气气泡可以达到极高的压力,在大部分燃料中,二氧化铀的强度足以容纳它们。
  • 但是,当气泡形成在燃料表面的5到10微米之内时,气泡内部的压力与辐射损伤(裂变后坐力)引起的局部影响相结合,会灾难性地使氧化铀层压倒。
  • 产生的气泡破裂将附近的NMP颗粒从燃料中推进,并进入相邻的包层表面。
  • Schwantes说:“这些结果对目前对辐照核燃料中裂变气体原子行为的理解具有深远的影响。” “我们的工作更加关注燃料完整性,裂变气体释放和包层腐蚀问题,同时为推动下一代高燃耗燃料设计的科学提供信息。”

另一难题

自2015年以来,这项最新实验增加了从NPSI资助的多个NMP微粒查询中获得的知识。除了发现碲作为第六种金属并在熔覆层中找到微粒之外,该团队的早期研究还表明:

  • 燃料中的碲分布与钯相关。
  • 富含钯的碲化物相可能是NMP在辐射过程中形成的第一组分。
  • NMP颗粒与许多其他重要的裂变产物密切相关,包括碘,铯,钡和氙。所有这些元素均在NMP附近的覆层中发现。
  • 这些发现继续增强了对NMP颗粒及其形成,命运和在核燃料循环中的重要性的科学认识。

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